大突破提高了X射线自由电子激光器的超快分辨率

用霓虹灯气体对XFEL测量的艺术描述.

光电子和欧杰电子之间的内在延迟导致分析数据中具有特征的椭圆。

原则上，单个数据点围绕椭圆的位置可以像时钟的手一样读取，以揭示衰变过程的精确时间。

来源：丹尼尔·海恩斯和约尔格·哈姆斯/马克斯·普朗克物质结构和动力学研究所。

  包括美国能源部（DOE）阿贡国家实验室在内的多个研究机构的大型国际科学家团队已经开发出一种利用X射线自由电子激光器（XFELs）大幅提高超快时间分辨率的方法。它可能导致在如何设计新材料和更高效的化学工艺方面取得突破。

  XFEL设备是粒子加速器和激光技术的有力组合，为科学研究生产极其明亮和超短的X射线脉冲。阿贡化学科学和工程部门的物理学家吉尔斯·杜米（Gilles Doumy）说："有了这项技术，科学家现在可以追踪到在数百亿分之一秒（飞秒）以内发生的原子尺度大小的过程。"我们的方法使得在更快的时间内做到这点成为可能。

  XFEL最有前途的应用之一是在生物科学领域。在这样的研究中，科学家可以捕捉到生物过程如何随着时间而改变，甚至在激光X射线的辐射破坏样品之前。在物理和化学领域，这些X射线还可以揭示自然界中最快的过程，快门速度只能持续一个飞秒。这些过程包括化学键的产生和断裂以及原子在薄膜表面的振动。

  十多年来，XFEL已经提供了强烈的，飞秒X射线脉冲，最近进军次飞秒度量（阿秒）。然而，在这些微小的时间尺度上，很难同步在样品中引发反应的X射线脉冲和"观察"它的激光脉冲。这个问题叫做脉冲时间位置的抖动。

  主要作者丹·海恩斯是马克斯·普朗克物质结构和动力学研究所的博士生，他说，"这就像试图拍摄比赛的结束，当相机快门可能在最后十秒内随时启动。

  为了规避抖动的问题，研究小组想出了一个开创性的、高度精确的方法，叫做"自我引用的阿秒条纹"。研究小组通过利纳克相干光源（SLAC 国家加速器实验室的 DOE 科学用户设施办公室）测量霓虹灯气体的基本衰变过程来演示他们的方法。

  杜米和他的顾问，俄亥俄州立大学教授路易斯·迪莫罗，在2012年首次提出测量。在衰变过程中，称为欧杰衰变，X射线脉冲弹射出样品中的原子核电子。这导致它们被外原子壳中的电子取代。当这些外电子跃迁时，它们释放能量。这个过程可以诱导另一个电子的发射，称为欧杰电子。辐射损害的发生是由于强烈的X射线和欧杰电子的持续发射，这可以迅速降低样品。在X射线照射下，霓虹灯原子也发射电子，称为光电子。

  在将两种类型的电子暴露在外部「条纹」激光脉冲中后，研究人员在数以万计的单个测量中确定了它们的最终能量。杜米说：「从这些测量结果中，我们可以以低于飞秒的精度跟踪欧杰的衰变，尽管时间抖动是前者的一百倍。该技术依赖于一个事实，即欧杰电子的发射时间略晚于光电子，因此与条纹激光脉冲的不同部分相互作用。

  这一因素构成了技术的基础。通过结合如此多的单独观测结果，该团队构建了物理衰变过程的详细地图。根据这些信息，他们可以确定光电子和欧杰电子发射之间的典型时间延迟。

  研究人员希望，自我引用的条纹将在超快科学领域产生广泛的影响。从本质上讲，该技术使传统的阿秒条纹光谱仪在接近阿秒边界时扩展到全球的XFEL。这样，自引用的条纹可以促进新的实验类别受益于XFEL的灵活性和极端强度，而不会牺牲时间分辨率。